Kemajuan Baru dalam Studi Pengurangan Elektrokatalitik Karbon Dioksida yang Efisien

Baru-baru ini, Laboratorium Kunci Negara Katalisis Institut Fisika Kimia Dalian, Akademi Ilmu Pengetahuan Tiongkok, tim Bao Xinhe dan Wang Guoxiong membuat kemajuan baru dalam penelitian reduksi elektrokatalitik karbon dioksida efisiensi tinggi.Hasil terkait telah dipublikasikan pada Energy Environ.Sci.

Reduksi elektrokatalitik karbon dioksida (CO2RR) secara bersamaan dapat mewujudkan konversi dan pemanfaatan karbon dioksida dan penyimpanan listrik bersih terbarukan yang efisien, yang kondusif bagi pembangunan jaringan daur ulang sumber daya karbon yang berkelanjutan. Dalam beberapa tahun terakhir, tim peneliti telah melakukan studi sistematis yang unik dan mendalam tentang reduksi elektrokatalitik CO2 dari perspektif katalisis, dan mencapai serangkaian hasil penelitian dalam katalis berbasis nano-Pd, antarmuka logam-oksida, dll., yang secara signifikan meningkatkan elektrokatalisis CO2. Selektivitas, aktivitas, dan stabilitas reduksi (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).

Komposit logam transisi-nitrogen-karbon merupakan material elektrokatalitik yang diharapkan dapat menggantikan logam mulia. Tim peneliti baru-baru ini berfokus pada persiapan terkontrol material tersebut dan sifat elektrokatalitiknya (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Penelitian sebelumnya telah menunjukkan bahwa komposit logam transisi-nitrogen-karbon dapat mereduksi CO2 melalui reduksi elektrokatalitik untuk menghasilkan CO, tetapi seiring dengan meningkatnya overpotensial, arus reaksi evolusi hidrogen kompetitif (HER) meningkat drastis, yang mengakibatkan penurunan cepat dalam efisiensi Faraday CO. Dapatkan kerapatan arus CO yang tinggi. Oleh karena itu, mencapai kerapatan arus CO2RR yang tinggi dan efisiensi Faradaic pada saat yang sama merupakan tantangan penting bagi komposit logam transisi-nitrogen-karbon.

Dalam studi ini, tim berhasil menyiapkan material karbon berpori berdoping Ni-N yang dimonodispersikan dengan pirolisis rangka imidazol zeolit ​​bimetalik seng/nikel (ZIF-8). Muatan spesies Ni hingga 5,44wt%. Pada katalis Ni-N ini, efisiensi Faradaic CO dipertahankan antara 92,0% dan 98,0% dalam rentang potensial lebar dari -0,53V hingga -1,03V (vs. RHE). Kepadatan arus CO meningkat dengan kelebihan potensial, pada - 1,03 V (vs. RHE) mencapai 71,5±2,9 mA/cm 2 . Hasil karakterisasi dan eksperimen perbandingan menunjukkan bahwa Ni-N tak jenuh koordinasi adalah situs aktif; perhitungan teori fungsi kerapatan lebih lanjut mengungkapkan bahwa CO2RR lebih mungkin daripada HER dalam posisi NiN2V2 (V adalah singkatan dari kekosongan). Diperkirakan bahwa NiN2V2 mungkin merupakan bit aktif dari CO2RR. Oleh karena itu, koordinasi situs aktif Ni-N tak jenuh yang bermuatan tinggi secara bersamaan mencapai kerapatan arus tinggi dan efisiensi Faradaic dari CO2RR, sehingga memecahkan batas efek "seesawboard" dari selektivitas CO2RR dan laju reaksi pada komposit logam transisi-nitrogen-karbon.

Karya penelitian di atas telah didanai oleh Yayasan Ilmu Pengetahuan Alam Nasional Tiongkok, Program Penelitian dan Pengembangan Utama Nasional, DMTO, dan proyek percontohan Akademi Ilmu Pengetahuan Tiongkok.